În 1946, K. Zambaccian a donat statului casa şi colecţia sa de artă, în total 310 lucrări. O parte dintre ele au fost accesibile publicului încă din 1947, când a fost inaugurat muzeul. Colecţia se distinge în special prin calitatea deosebită a lucrărilor de artă românească. Acestea oferă o imagine sintetică a evoluţiei artei româneşti, din a doua jumătate a secolului al XIX-lea până la mijlocul secolului următor. În patrimoniul muzeului se află picturi semnate de Nicolae Grigorescu, Ioan Andreescu, Ştefan Luchian, Jean Al. Steriadi, Gheorghe Petraşcu, Nicolae T...onitza, Nicolae Dărăscu, Theodor Pallady, Iosif Iser, Corneliu Baba, Alexandru Ciucurencu, Horia Damian, Alexandru Padina, Ion Ţuculescu, precum şi lucrări de sculptură ale unor mari maeştri: Dimitrie Paciurea, Oscar Han, Corneliu Medrea, Ion Jalea, Constantin Brâncuşi.