În 1946, K. Zambaccian a donat statului casa și colecția sa de artă, în total 310 lucrări. O parte dintre ele au fost accesibile publicului încă din 1947, când a fost inaugurat muzeul. Colecția se distinge în special prin calitatea deosebită a lucrărilor de artă românească. Acestea oferă o imagine sintetică a evoluției artei românești, din a doua jumătate a secolului al XIX-lea până la mijlocul secolului următor. În patrimoniul muzeului se află picturi semnate de Nicolae Grigorescu, Ioan Andreescu, Ștefan Luchian, Jean Al. Steriadi, Gheorghe Petrașcu, Nicolae Tonitza, Nicolae Dărăscu, Theodor Pallady, Iosif Iser, Corneliu Baba, Alexandru Ciucurencu, Horia Damian, Alexandru Padina, Ion Țuculescu, precum ...și lucrări de sculptură ale unor mari maeștri: Dimitrie Paciurea, Oscar Han, Corneliu Medrea, Ion Jalea, Constantin Brâncuși.